Деградация материалов оболочек твэлов на основе циркония в условиях эксплуатации реакторов типа ВВЭР

Приведены результаты микроструктурных исследований образцов, вырезанных из оболочек тепловыделяющих элементов (твэлов) из сплава Э110 на основе губчатого циркония после эксплуатации в условиях ВВЭР-1000 до достижения выгорания~35 МВт·сут/кгU. Показано, что в результате воздействия высоких температур и нейтронного облучения в материале оболочек твэлов происходят значительные изменения фазового состава: изменение размера, плотности и состава глобулярных частиц β-Nb, изменение состава выделений фазы Лавеса, образование дислокационных петель <а>-типа, формирование рядов мелкодисперсной фазы на основе ниобия, а также δ- и γ-гидридов. При этом основными структурными элементами, определяющими деградацию механических свойств сплава Э110 под облучением, являются дислокационные петли и выделения мелкодисперсной фазы ввиду их относительной большой объемной плотности. Полученные данные могут быть использованы для построения дозовых зависимостей микроструктурных изменений с целью прогнозирования остаточного ресурса как отдельных оболочек твэлов, так и тепловыделяющих сборок в целом.

1. Yang W.J.S., Tucker R.P. Cheng, B. Adamson R.B. Precipitates in zircaloy: Identification and the effects of irradiation and thermal treatment // J. Nucl. Mater. – 1986. – V. 138, N 2–3. – P. 185–195.

2. Griffiths M., Gilbert R. W.,Carpenter G. J. C. Phase instability, decomposition and redistribution of intermetallic precipitates in Zircaloy-2and -4 during neutron irradiation // J. Nucl. Mater. – 1987. – V. 150, N 1. – P. 53–66.

3. Griffiths M. A review of microstructure evolution in zirconium alloys during irradiation // J. Nucl. Mater. – 1988. – V. 159. – P. 190–218.

4. Yang W. J. S. Precipitate stability in neutron-irradiated Zircaloy-4 // J. Nucl. Mater. – 1988. – V. 158. – P. 71–80.

5. Светухин В. В., Львов П. Е., Новоселов А. Е., Кобылянский Г. П., Шишов В. Н. Моделирование процесса роста ниобиевых преципитатов в сплаве Zr–1%Nb при облучении// Физико-математические науки. Физика. – 2007. – №4. – С. 105–111.

6. Kobilyanskyi G. P., Novoselov A. E., Obukhov A. V., Ostrovskyi Z. E., Shishov V. N., Nikulina A. V., Markelov V. A. Radiation damageof alloy E635 in structural elements of FA of WWER-1000 // VANT. –2009. – V. 2: Series: Physics of Radiation Damage and Radiation Material Science. – P. 57–68.

7. Novikov V. V., Markelov V. A., Tselishchev A. V., Konkov V. F., Sinelnikov L. P., Panchenko V. L. Structure-phase changes and corrosion behavior of e110 and e635claddings of fuels in water cooled reactors // J. Nucl. Sci. Technol. – 2006. – V. 43, N 9. – P. 991–997.

8. Markelov V. A. On correlation of composition, structural-phase state, and properties of E635 zirconium alloy // Inorg. Mater. Appl. Res. – 2010. – V. 1, N 3. – P. 245–253.

9. Dong Q., Yu H., Yao Z., Long F., Balogh L., Daymond M. R. Study of microstructure and precipitates of a Zr–2.5 Nb–0.5 Cu CANDU spacer material // J.Nucl. Mater (Elsevier B. V.). – 2016. – V. 481. – P. 153–163.

10. Doriot S., Onimus F., Gilbon D., Mardon J. P., Bourlier F. Transmission electron microscopy study of second phase particles irradiated by 2 MeV protons at 350 °C in Zr alloys // J. Nucl. Mater. (Elsevier B.V.). – 2017. – V. 494. – P. 398–410.

11. Синдо Д., Оикава Т. Аналитическая просвечивающая электронная микроскопия. – М.: Техносфера, 2006. – 256 с.

12. Malis T., Cheng S. C., Egerton R. F. EELS log-ratio technique for specimen-thickness measurement in the TEM. // J. Electron Microsc. Tech. – 1988. – V. 8, N 2. – P. 193–200.

13. Yang Y. Y., Egerton R. F. Tests of two alternative methods for measuring specimen thickness in a transmission electron microscope // Micron. – 1995. – V. 26, N 1. – P. 1–5.

14. Zhang H.-R., Egerton R. F., Malac M. Local thickness measurement through scattering contrast and electron energy-loss spectroscopy // Micron (Elsevier Ltd). – 2012. – V. 43, N 1. – P. 8–15.

15. Egerton R. F., Cheng S. C. Measurement of local thickness by electron energy-loss spectroscopy // Ultramicroscopy. – 1987. – V. 21, N 3. – P. 231–244.

16. EIakoubovskii K., Mitsuishi K., Nakayama Y., Furuya K . Thickness measurements with electron energy loss spectroscopy // Microsc. Res. Tech. – 2008. – V. 71, N 8. – P. 626–631.

17. Салтыков С. А. Стереометрическая металлография. – М.: Металлургия, 1976. – 271 p.

18. Bell D. C., Garratt-Reed A. J. Energy Dispersive X-ray Analysis in the Electron Microscope. – Oxford: Taylor & Francis, 2003. – 160 p.

19. Williams D. B., Carter C. B. Transmission Electron Microscopy: A Textbook for Materials Science. V. 1. – New York: Springer, 2009. – 760 p.

20. Transmission Electron Energy Loss Spectrometry in Materials Science and the EELS Atlas, Ahn, C.C., (Ed.). – Wiley Verlag, 2006. – 472 p

21. Kurata H., Isoda S., Kobayashi T. Chemical Mapping by Energy-Filtering Transmission Electron Microscopy // J. Electron Microsc. (Tokyo). – 1996. – V. 45, N 4. – P. 317–320.

22. Frolov A. S., Krikun E. V., Prikhodko K. E., Kuleshova E. A. Development of the DIFFRACALC program for analyzing the phase composition of alloys // Crystallogr. Reports. – 2017. – V. 62, N 5.

23. Kuleshova E. A., Frolov A. S., Maltsev D. A., Safonov D. V, Krikun E. V, Fedotova S. V. Structure and Phase Composition of Zirconium Fuel Claddings in Initial State and after Creep Tests // KnE Mater. Sci. 5th Int. Sch. “New Mater. – Mater. Innov. energy”, 2017.

24. Yang H. L., Matsukawa Y., Kano S., Duan Z. G., Murakami K., Abe H. Investigation on microstructural evolution and hardening mechanism in dilute Zr–Nb binary alloys // J. Nucl. Mater (Elsevier B.V.). – 2016. – V. 481. – P. 117–124.

25. Doriot S., Verhaeghe B., Béchade J.-L., Menut D., Gilbon D., Mardon J.-P., Cloué J.-M., Miquet A., Legras L. Microstructural Evolution of M5 TM7 Alloy Irradiated in PWRs up to High Fluences – Comparison With Other Zr-Based Alloys // Zircon. Nucl. Ind. 17th. – V. 100: Barr Harbor Drive, PO Box C700, West Conshohocken, PA 19428-2959: ASTM International, 2015. – P. 759–799.

26. Kiran Kumar N. A. P., Szpunar J. A. EBSD studies on microstructure and crystallographic orientation of delta-hydrides in Zircaloy-4, Zr–1% Nb and Zr–2.5% Nb // Mater. Sci. Eng. A.(Elsevier B.V.). – 2011. – V. 528, N 21. – P. 6366–6374.

27. Rajasekhara S., Kotula P.G., Enos D.G., Doyle B.L., Clark B.G. Influence of Zircaloy cladding composition on hydride formation during aqueous hydrogen charging // J. Nucl. Mater. (Elsevier B.V.). – 2017. – V. 489. – P. 222–228.

28. Simpson L. A., Cann C. D. Fracture toughness of zirconium hydride and its influence on the crack resistance of zirconium alloys // J. Nucl. Mater. – 1979. – V. 87, N 2–3. – P. 303–316.

29. Weatherly G. C. The precipitation of gamma-hydride plates in zirconium // Acta Metall. – 1981. – V. 29. – N 3. – P. 501–512.

30. Suman S., Khan M. K., Pathak M., Singh R. N., Chakravartty J. K. Hydrogen in Zircaloy: Mechanism and its impacts // Int. J. Hydrogen Energy (Elsevier Ltd). – 2015. – V. 40, N 17. – P. 5976–5994.

31. Bradbrook J. S., Lorimer G. W., Ridley N. The precipitation of zirconium hydride in zirconium and zircaloy-2 // J. Nucl. Mater. – 1972. – V. 42, N 2. – P. 142–160.

32. Northwood D. O., Gilbert R. W., Bahen L. E., Kelly P. M., Blake R. G., Jostsons A., Madden P. K., Faulkner D., Bell W., Adamson R. B. Characterization of neutron irradiation damage in zirconium alloys – an international “round-robin” experiment // J. Nucl. Mater. – 1979. – V. 79. – N 2. – P. 379–394.

33. Carpenter G. J. C., Watters J. F. A study of electron irradiation damage in Zirconium using a high voltage electron microscope // J. Nucl. Mater. – 1981. – V. 96, N 3. – P. 213–226.

34. Company P. C-component dLslocations in neutron irradiated Zircaloy-2 // J. Nucl. Mater. – 1983. – V. 116. – P. 127–130.

35. Onimus F., Béchade J. L. Radiation Effects in Zirconium Alloys // Compr. Nucl. Mater. – Elsevier, 2012. – P. 1–31.

36. Idrees Y., Yao Z., Kirk M. A., Daymond M. R. In situ study of defect accumulation in zirconium under heavy ion irradiation // J. Nucl. Mater. – 2013. – V. 433, N 1–3. – P. 95–107.

37. Yan C., Wang R., Wang Y., Wang X., Bai G. Effects of ion irradiation on microstructure and properties of zirconium alloys-A review // Nucl. Eng. Technol. (Elsevier B.V.) . – 2015. – V. 47, N 3. – P. 323–331.

38. Barashev A. V., Golubov S. I., Stoller R. E. Theoretical investigation of microstructure evolution and deformation of zirconiumunder neutron irradiation // J. Nucl. Mater. (Elsevier B.V.). – 2015. – V. 461. – P. 85–94.