Влияние замещения магния на цинк в составе слоистых двойных гидроксидов алюминия на их физико-химические свойства

Твердофазным взаимодействием кристаллогидратов Mg, Zn и Al с (NH4)2CO3 синтезированы и изучены методами химического, рентгенофазового, BET и BJH анализов образцы Mg–Zn–Al слоистых двойных гидроксидов. Представлены результаты исследований структурно-поверхностных свойств (удельные поверхность и объем пор, распределение пор по их диаметру). Установлено, что увеличение степени замещения Mg на Zn приводит к повышению как удельной поверхности, так и удельного объема образцов. При этом распределение мезопор имеет полимодальный характер с преобладанием пор, имеющих dпор = 3–4 и 25–50 нм. Установлено, что замещение Mg на Zn в составе слоистых двойных гидроксидов приводит не только к увеличению удельной емкости мономолекулярного слоя СДГ, но и к более сильному взаимодействию адсорбата (азота) с их поверхностью. 

1. Trifiro F., Vaccari A. Hydrotalcite-like anionic clays (layered double hydroxides). In comprehensive supramolecular chemistry / Pergamon: Oxford, 1996. – V. 7. – P. 251–291.

2. Cavani F., Trifiro F., Vaссari A. Hydrotalcite-type anionic clays: preparation, properties and applikations // Catalysis Today. – 1991. – V. 11, N 2. – P. 173–301.

3. Layered double hydroxides: present and future / Ed. by V. Rives. – New York: Nova Publishers, 2001. – 439 p.

4. Forano C., Hibino T., Leroux F., Taviot-Gueho C. Layered double hydroxides // Handbook of Clay Science. – 2006. – V. 1, N 13.1. – P. 1021–1095.

5. Синтез и изучение новых слоистых гидроксидов магния–кобальта–железа со структурой гидроталькита / И. Г. Рыльцова , О. В. Нестройная , О. Е. Лебедева и др. // Журнал неорганической химии. – 2014. – Т. 59, № 12. – С. 1652–1659.

6. Mg–Al слоистые двойные гидроксиды: получение, строение и каталитический потенциал в конденсации циклогексанона и с ацетонитрилом / В. В. Белов , В. И. Марков, С. Б. Сова и др. // Журнал прикладной химии. – 2014. – Т. 87, вып. 8. – С. 1028–1035.

7. Исследование структуры Mg–Al и Ni–Al оксидных носителей катализаторов переработки углеводородов, полученных из слоистых двойных гидроксидов / О. Б. Бельская , Л. Н. Леонтьева , Т. И. Гуляева и др. // Кинетика и катализ. – 2016. – Т. 57, № 4. – С. 544–565.

8. Степанова Л. Н., Бельская О. Б., Леонтьева Н. Н. Влияние соотношения Al/Mg в составе слоистых двойных гидроксидов на сорбцию хлоридных комплексов Pt (IV) // Журнал Сибирского Федерального университета. Сер. Химия. – 2012. – Т. 5, № 4. – С. 361–375.

9. Sumari S. M., Hamzah Z., Kantasamy N. Adsorption of Anionic Dyes from aqueos Solutions by Calcined and uncalcined Mg/Al Layered Double Hydroxide // Malaysian Journal of Analytical Sciences. – 2016. – V. 20, N 4. – P. 777–783.

10. Solin S. A., Hines D. R., Seidler G. T, Treacy M. M. J. Novel structural properties of Ni1−x Alx layer double hydroxides // Journal of Physics and Chemistry of Solids. – V. 57, Is. 6–8, June– August 1996. – P. 1043–1048. https://doi.org/10.1016/0022-3697(95)00393-2

11. Leont ' eva N. N., Cherepanova S. V., Drozdov V. A. Thermal decomposition of layered double hydroxides Mg–Al, Ni–Al, Mg–Ga: Structural features of hydroxide, dehydrated, and oxide phases // Journal of Structural Chemistry. – 2014. – V. 55. – P. 1326–1341. https://doi.org/10.1134/S0022476614070142

12. Goswamee R. L., Sengupta P., Bhattacharyya K. G., Dutta D. K. Adsorption of Cr(VI) in layered double hydroxides // Appl. Clay Sci. – 1998. – N 13. – Р. 21–34.

13. Das N. N., Konar J., Mohanta M. K., Srivastava S. C. Adsorption of Cr(VI) and Se(IV) from their aqueous solutions onto Zr4+ -substituted ZnAl/MgAl-layered double hydroxides: effect of Zr4+ substitution in the layer // J. Colloid Interface Sci. – 2004. – N 270. – Р. 1–8.

14. Carriazo D., del Arco M., Martin C., Rives V. A comparative study between chloride and calcined carbonate hydrotalcites as adsorbents for Cr (VI) // Appl. Clay Sci. – 2007. – N 37. – Р. 231–239.

15. Патент РФ 2678007. Способ получения слоистого гидроксида магния и алюминия / Матвеев В. А., Майоров Д. В. // Бюл. № 3. – 2019.

16. Матвеев В. А., Копкова Е. К., Майоров Д. В., Михайлова О. Б. Новый подход к синтезу Mg–Al слоистых гидроксидов // Химическая технология. – 2020. – № 2. – С. 57–63. DOI: 10.31044/1684-5811-2020-21-2-57-63.

17. Dudek B., Kuśtrowski P., Białas A., Natkański P., Piwowarska Z., Chmielarz L., Kozak M., Michalik M. Influence of textural and structural properties of Mg–Al and Mg–Zn–Al containing hydrotalcite derived oxides on Cr(VI) adsorption capacity // Materials Chemistry and Physics. – 2012. – N 132. – Р. 929–936.

18. Загузин А. С., Романенко А. В., Бухтиярова М. В. Синтез оксидов алюминия с контролируемыми текстурными и прочностными характеристиками // Журнал прикладной химии. – 2020. – Т. 93, вып. 8. – С. 1079–1090.

19. Patterson A. The Scherrer Formula for X-Ray Particle Size Determination // Phys. Rev. – 1939. – V. 56, N 10. – P. 978–982. DOI: 10.1103/PhysRev.56.978.

20. Копков а Е. К., Кондратенко Т. В., Майоров Д. В. Синтез и сорбционные свойства слоистых двойных гидроксидов магния и алюминия по отношению к цианидным комплексным ионам Fe (II, III) // Химическая технология. – 2020. – Т. 21, № 9. – С. 386–394.

21. Гмурман В. Е. Теория вероятностей и математическая статистика: Учебное пособие. Изд. 10-е. – М.: Высшая школа. – 2004. – 479 с.

22. Грег С., Синг К. Адсорбция, удельная поверхность, пористость. Изд. 2-е / Пер. с англ. – М.: Мир, 1984. – 306 с.

23. Thommes M., Kaneko K., Neimark A. V., Olivier J. P., Rodriguez-Reinoso F., Rouquerol J., Sing K. S. W. Physisorption of gases, with special reference to the evaluation of surface area and pore size distribution (IUPAC Technical Report) // Pure Appl. Chem. – 2015. – V. 87, N 9–10. – P. 1051– 1069. DOI 10.1515/pac-2014-1117.

24. Яковлева Н. В. Исследование характеристик пористости объемно-пористых нанокатализаторов на основе оксида алюминия и интерметаллидов системы никель-алюминий // Вопросы материаловедения. – 2013. – № 1 (73). – С. 95–101.